建校初期

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乔治四世国王和惠灵顿公爵

1829年，英国国王乔治四世和首相惠灵顿公爵于伦敦市中心泰晤士河畔创立伦敦国王学院，学院于同年获取皇家特许状，故按理说是英格兰第三古老的大学（伦敦大学学院于1836年获取特许状），惟官方则自称为英格兰第四所大学。国王学院是一所传统的英格兰教会管理的大学学院，也是伦敦大学第二古老的学院，还是当时英国国内唯一一所教授汉语的学院，汉语主讲教授是萨默斯先生。此外，秉承了校父惠灵顿公爵的传统，伦敦国王学院拥有英国大学中唯一的战争系。神学系也十分著名。由于伦敦大学一直采用特殊的管理制度，该学院英文名称至今仍然使用King’s CollegeLondon。国王学院的教学医院圣托马斯医院（St Thomas' Hospital）是欧洲最大的医疗训练设施，医院历史可追溯自1173年，而其医学院于1550年创建。1836年，伦敦国王学院与伦敦大学学院（UCL）合并成为联邦制的伦敦大学。

1831年的国王学院

1920世纪

伦敦国王学院的毕业生对19世纪英国和欧洲的科学、医学与社会生活作出了较大贡献，推动了自然科学和社会科学的发展，并一直处于较领先地位。此外，伦敦国王学院还在当时开设了夜校课程为女性和劳工阶级提供接受高等教育的机会。在20世纪时已有8人获得了诺贝尔奖。

在第二次世界大战期间，伦敦国王学院的一部分迁至英国布里斯托。二战后，国王学院作出了重大的重建和合并。学院与其他伦敦大学的成员学院作出合并，与国王学院合并的学院包括伊丽莎白女王学院（1985年）、切尔西科学技术学院（1985年）、伦敦精神病学研究院（1997年）、盖伊及圣托马斯医院联合医学和牙医学院（1998年）及南丁格尔护理学和助产教育学院（1998年），这令国王学院成为规模更大的大学。

二战时的国王学院学生

2001年至今

2006年7月，国王学院获得独立颁授学位的权力。此权力于2007年正式实行，在同年9月起入学的学生可以获得由国王学院所颁发的学位，而非以伦敦大学名义颁授。虽然新版本的证书印有国王学院的纹章，但文件上仍注明国王学院为伦敦大学的成员学院。至于在2007年8月前入学的在校生可以选择获取由伦大或者国王学院颁授的学位。首个国王学院学位在2008年夏天颁发。在2008年时，国王学院已有13,000名本科学生与6,200名研究生。

布什大楼2010年11月，伦敦国王学院举办筹款活动，目标为在2015年或之前集资5亿英镑，用作癌症、全球影响力、神经科学和心理健康、领导力与社会，以及儿童健康等五大范畴的研究。此活动于2013年3月已筹得超过4亿英镑，并在2015年前达成了预设的目标。学院其后将目标调高至6亿英镑。2011年，国王学院重建于2003年时关闭的化学系。2011年4月，学院成为英国医学研究与创新中心的创始成员，中心其后改称弗朗西斯·克里克研究所（Francis Crick Institute）。

2015年3月10日，国王学院获取到一份租借奥德维奇区（Aldwych Quarter）的50年合约，包括英国二级历史建筑布什大楼（Bush House）在内的建筑物群将成为学院河岸校园的一部分。此计划为分期进行，学院继2016年9月开始使用布什大楼后，在2017年又启用了河岸大楼（Strand House）和国王大楼（King House），并将于2025年获取墨尔本大楼（Melbourne House）的使用权。

2017年9月1日，历史可追溯到1980年的伦敦国王学院商科与管理学系，正式更名为国王商学院（King’s Business School ），成为KCL的第九大学院，学院本部设立在布什大楼（Bush House）。国王商学院是伦敦最大的提供商科教育的机构之一，包括超过800名学生在这里学习研究生学位。国王商学院有超过90名教职工为学生提供世界顶尖的商科教育。

2020年4月2日，学院加入国际大学气候联盟。

伦敦国王学院Strand校区